Гарольд Симмонс родился в Техасе в семье педагогов Рувим Леон и Fairess в 1931 года. Гарольд Кларк Симмонс был средним ребенком в семье. Кроме него было еще два брата.

После окончания Университета штата Техас в Остине Гарольд Симмонс получил степень бакалавра по экономике(1951), учился в том же университете на степень магистра экономики (1952).

Его карьера началась, когда он работал в качестве сотрудника на правительственное агентство США, которое находилось в Далласе.

В то время Гарольд Симмонс едва сводил концы с концами, но тем не менее он занял деньги и  сделал свои первые инвестиции в виде покупки небольшой аптеки.

Десятилетия напряженной работы и Гарольд Симмонс, смог развить предприятие в аптечную сеть через Техас, которая достигла стоимости более 50 миллионов долларов.

Решив попробовать себя в новой сфере, став финансистом, он продал все свое первое дело в 1973 году.

И он смог достигнуть успеха в этой области. Гарольд Симмонс является председателем ряда видных дочерних компаний, таких как: титан Metals Corporation (с 2005), бизнес связанный со специальными химикатами Kronos Incorporated Мира (2003), НЛ Индастриз Инкорпорейтед (1987) и синтетические компании.

В 2007 году был на 214 месте среди самых богатых людей мира, но за несколько лет, смог подняться и уже в 2009 году занимал 146 место.

Среди его многочисленных наград Ангел Свободы 2002.

Вместе со своей женой Анне Гарольд Симмонс в 1988 году, основали фонд помощи различным группам, занялся благотворительностью.